本項(xiàng)研究首創(chuàng)開發(fā)了可編程波形交流電(pAC)合成技術(shù)，實(shí)現(xiàn)了銅催化的放氫氣氧化交叉偶聯(lián)反應(yīng)。通過對(duì)交流電波形的電學(xué)參數(shù)（頻率、電流和占空比）進(jìn)行程序編輯可得到定制化的交流電信號(hào)。不同編輯模式的電信號(hào)不僅促進(jìn)了電解條件下銅催化劑循環(huán)再生，而且分別精準(zhǔn)調(diào)控銅催化劑形成“銅結(jié)合碳自由基物種”和“碳-銅活性物種”。另外，雷愛文教授團(tuán)隊(duì)開發(fā)了原位電子順磁共振波譜-交流電解聯(lián)用表征技術(shù)，首次觀測到不同交流電信號(hào)動(dòng)態(tài)調(diào)控銅催化物種活性的變化規(guī)律。基于可編程交流電合成技術(shù)，研究團(tuán)隊(duì)成功實(shí)現(xiàn)了銅催化活化烷烴直接碳?xì)滏I氧化偶聯(lián)反應(yīng)和氧化雙官能團(tuán)化反應(yīng)，而這兩類反應(yīng)在傳統(tǒng)氧化劑條件和直流電氧化條件下均表現(xiàn)出較差的反應(yīng)性。

此項(xiàng)研究實(shí)現(xiàn)了交流電解環(huán)境下金屬催化物種精準(zhǔn)調(diào)控，解決了電合成條件下過渡金屬催化劑容易在陰極析出失活而必須用分離池的科學(xué)難題。此項(xiàng)研究為一體式電解池條件下，金屬催化耦合電催化發(fā)展新型合成反應(yīng)提供可行路徑。可編程波形交流電合成技術(shù)的出現(xiàn)，將為合成電化學(xué)新技術(shù)在綠色物質(zhì)制造等更廣泛應(yīng)用領(lǐng)域提供極大助力，為化學(xué)化工綠色化，智能化和高端化提供新的動(dòng)能。（文末附原文鏈接）

合成電化學(xué)新技術(shù)是國際純粹與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)（IUPAC）評(píng)定的2023年度化學(xué)領(lǐng)域十大新興技術(shù)之一。因?yàn)槠渚邆渚G色、安全和低能耗的特性，合成電化學(xué)新技術(shù)將有望發(fā)展成為新質(zhì)生產(chǎn)力，用于解決當(dāng)前基于化石能源驅(qū)動(dòng)的現(xiàn)行生產(chǎn)力產(chǎn)生的環(huán)境污染、安全生產(chǎn)風(fēng)險(xiǎn)和高能耗問題。這種新興合成技術(shù)主要以直流電(DC)作為驅(qū)動(dòng)力，并通過調(diào)節(jié)電流或者電壓控制化學(xué)反應(yīng)過程。交流電(AC)具有極性反轉(zhuǎn)和周期性波動(dòng)的特點(diǎn)，并且具備如波形、頻率、占空比等更多可調(diào)節(jié)電學(xué)參數(shù)的優(yōu)勢，為實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)物質(zhì)制造提供“無限潛力”。然而，更多維度的電學(xué)參數(shù)引入電化學(xué)合成反應(yīng)中會(huì)導(dǎo)致可優(yōu)化的反應(yīng)條件呈指數(shù)級(jí)增加，極大增加了研究難度。因此至今為止交流電合成技術(shù)仍然處于萌芽階段，僅有數(shù)例簡單應(yīng)用研究見諸報(bào)道。

雷愛文教授研究團(tuán)隊(duì)

該項(xiàng)研究首創(chuàng)發(fā)展了程序化交流電合成技術(shù)，并發(fā)現(xiàn)了兩大類新型放氫氣交叉偶聯(lián)反應(yīng)。福立氣相色譜儀為該研究提供了強(qiáng)有力的技術(shù)支持。雷愛文教授研究團(tuán)隊(duì)使用福立氣相色譜分析了程序化波形交流電合成反應(yīng)中氫氣的含量。分析效果很好，可以將目標(biāo)氣體氫氣的峰與其他峰有效分開，并準(zhǔn)確得出氫氣在整體氣氛下的濃度。

武漢大學(xué)高等研究院特聘副研究員曾力為該論文第一作者之一，研究方向為交流/直流電合成、電化學(xué)過渡金屬催化反應(yīng)、電化學(xué)裝置創(chuàng)制和電化學(xué)反應(yīng)機(jī)理研究。 接下來，我們就聽聽高水平科研論文第一作者使用福立氣相色譜儀的真實(shí)心聲~