祝賀大連化物所金催化劑研究取得新進(jìn)展

祝賀大連化物所金催化劑研究取得新進(jìn)展

近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所航天催化與新材料研究室（15室）和穆斯堡爾譜技術(shù)研究組（DNL2005）在金催化劑研究方面取得新進(jìn)展。通過(guò)調(diào)節(jié)Au與羥基磷灰石（HAP）之間的金屬-載體強(qiáng)相互作用（Strong Metal-Support Interaction，簡(jiǎn)稱(chēng)SMSI），成功設(shè)計(jì)并制備出具有高穩(wěn)定性和高活性的金催化劑（Au/TiO₂-HAP）。在模擬汽車(chē)尾氣CO消除反應(yīng)中，該催化劑反應(yīng)穩(wěn)定性?xún)?yōu)于商業(yè)三效催化劑（JM888），相關(guān)研究成果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.上。金催化研究領(lǐng)域學(xué)者Masatake Haruta教授發(fā)表題為Ultrastable nanogold catalyst—on the way going to practical application 的評(píng)論文章對(duì)該工作進(jìn)行了highlight。

祝賀大連化物所金催化劑研究取得新進(jìn)展

　　近年來(lái)，納米金催化劑由于對(duì)多種反應(yīng)表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性和選擇性而廣受關(guān)注。但金納米粒子穩(wěn)定性低，在高溫環(huán)境或者反應(yīng)下易聚集長(zhǎng)大從而降低了反應(yīng)活性，嚴(yán)重阻礙了金催化劑的實(shí)用化進(jìn)程。制備兼具高穩(wěn)定性和高活性的金催化劑面臨巨大挑戰(zhàn)。

　　近期，中科院院士張濤團(tuán)隊(duì)和大連化物所研究員王軍虎團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)Au與HAP在高溫氧化條件下可以形成SMSI，引發(fā)載體對(duì)金納米粒子的包裹（J. Am. Chem. Soc. 2016,138,56-59），提高了金納米粒子的穩(wěn)定性；但是，過(guò)度的包裹會(huì)覆蓋活性位，從而降低催化活性。為解決這一問(wèn)題，研究團(tuán)隊(duì)向HAP中摻入活性載體TiO₂，調(diào)節(jié)HAP與Au之間的強(qiáng)相互作用，既改變了納米粒子的包裹程度，又提供了高活性反應(yīng)位點(diǎn)，從而研制出同時(shí)具有高活性和高穩(wěn)定性的負(fù)載金催化劑Au/TiO₂-HAP。該催化劑經(jīng)800℃高溫焙燒后仍具有可觀(guān)的CO氧化活性，且對(duì)一系列高溫反應(yīng)表現(xiàn)出優(yōu)異的反應(yīng)穩(wěn)定性。在模擬汽車(chē)尾氣的CO消除測(cè)試中表現(xiàn)出優(yōu)于商業(yè)三效催化劑的反應(yīng)穩(wěn)定性。研究結(jié)果還表明，該催化劑中Au納米粒子位于HAP與TiO₂兩種載體的界面之間：這種特殊構(gòu)型使金納米粒子靠近HAP的一側(cè)由于SMSI作用被HAP包裹，確保了催化劑優(yōu)異的抗燒結(jié)性和穩(wěn)定性；同時(shí)，靠近TiO₂一側(cè)裸露，可以與反應(yīng)底物直接接觸，確保了催化劑的高活性。該催化劑不僅顯示出潛在的實(shí)用性，更重要的是，該催化劑的設(shè)計(jì)與制備開(kāi)辟了一條通過(guò)調(diào)節(jié)SMSI效應(yīng)制備兼具高穩(wěn)定性與高活性金催化劑的新途徑。

　　上述研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金的資助。

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