散射型近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡助力一篇Nature正刊，非雙曲材料中發(fā)現(xiàn)雙曲極化激元！

近日，中國(guó)地質(zhì)大學(xué)（武漢）戴志高教授與新加坡南洋理工大學(xué)胡光維教授團(tuán)隊(duì)在《Nature》期刊發(fā)表題為《Long-range hyperbolic polaritons on a non-hyperbolic crystal surface》的研究中，在非雙曲晶體釩酸釔（YVO?）中觀測(cè)到雙曲表面聲子極化激元（hSPhPs），突破了該現(xiàn)象僅存在于雙曲材料的傳統(tǒng)認(rèn)知。研究發(fā)現(xiàn)，即使在介電張量分量ε⊥和ε∥均為負(fù)值的非雙曲頻段（895–905cm^-1），通過(guò)滿足特定表面波共振條件（﹣ε?＜ε⊥＜0且ε∥＜ε?²/ε⊥），仍可激發(fā)雙曲極化激元，這一現(xiàn)象通過(guò)neaspec 品牌的散射型近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡（cryo-neaSCOPE, attocube systems GmbH）直接觀測(cè)到雙曲波前，其開口角α隨頻率增加從51°（898cm^-1）減小至33°（902cm^-1）。研究還實(shí)現(xiàn)了溫度驅(qū)動(dòng)的光學(xué)拓?fù)湎嘧儯ㄟ^(guò)降溫（300K→150K）使極化激元從橢圓態(tài)（894cm^-1）經(jīng)溝道化態(tài)（900cm^-1）轉(zhuǎn)變?yōu)殡p曲態(tài)（905cm^-1），在150K下獲得59μm的超長(zhǎng)傳播距離和0.076c的高群速度，性能遠(yuǎn)超傳統(tǒng)雙曲材料。該發(fā)現(xiàn)不僅為納米光子學(xué)提供了新材料體系，其溫度調(diào)控機(jī)制更為可重構(gòu)光子器件、高靈敏傳感和量子互連等技術(shù)開辟了新途徑，并在4H-SiC等材料中驗(yàn)證了普適性，展現(xiàn)出跨領(lǐng)域的應(yīng)用潛力。

研究背景

雙曲材料是一種典型的各向異性材料，其沿正交主軸的介電常數(shù)張量元素的符號(hào)相反。這些特征導(dǎo)致極化激元（即光與物質(zhì)耦合混合形成的準(zhǔn)粒子）具有雙曲色散特性，即極化激元波矢量k遵循雙曲等頻等值線。雙曲材料可以支持高波矢?jìng)鞑ゲǎ邆鋪啿ㄩL(zhǎng)尺度的光場(chǎng)調(diào)控能力，具有不同于傳統(tǒng)材料的獨(dú)特性質(zhì)，近年來(lái)受到廣泛關(guān)注。

雙曲色散特性通常出現(xiàn)在雙曲材料的“剩余射線帶”（Reststrahlen band）內(nèi)，即介電常數(shù)實(shí)部在不同晶軸方向上符號(hào)相反的頻率范圍內(nèi)。在該頻段，材料的橫向與縱向介電響應(yīng)分別為正與負(fù)（或反之），從而導(dǎo)致其色散曲面呈雙曲形態(tài)，支持支持極化激元的定向傳播與強(qiáng)局域。

目前，人們已經(jīng)在天然雙曲材料六角氮化硼（hBN），α相三氧化鉬（α-MoO₃）中發(fā)現(xiàn)了雙曲極化激元（hyperbolic polaritons HPhPs）。雙曲色散特性使這些材料在超分辨成像、納米聚焦、負(fù)折射以及近場(chǎng)熱輻射調(diào)控等領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力，成為前沿光子器件與近場(chǎng)光學(xué)研究的優(yōu)質(zhì)平臺(tái)。

雙曲極化激元在材料表面實(shí)現(xiàn)光場(chǎng)極端壓縮，為高靈敏傳感、超分辨成像等應(yīng)用提供關(guān)鍵支持。然而，現(xiàn)有研究均依賴人工雙曲超材料和天然雙曲材料（如金屬介質(zhì)多層膜、六方氮化硼、三氧化鉬等介電常數(shù)異號(hào)體系），其雙曲特性僅存在于特定“雙曲頻段”（Reststrahlen帶）。能否在非雙曲材料中激發(fā)雙曲極化激元，并實(shí)現(xiàn)原位動(dòng)態(tài)調(diào)控成為領(lǐng)域核心挑戰(zhàn)。

研究方法

極低溫（10K-300K）近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡

低溫納米顯微技術(shù)（cryogenic nanoscopy）可實(shí)現(xiàn)散射型掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡（s-SNOM）、納米傅里葉變換紅外光譜（nano-FTIR）、針尖增強(qiáng)拉曼光譜（Tip-Enhanced Raman Spectroscopy、太赫茲時(shí)域光譜（THz-TDS）和超快瞬態(tài)光譜（pump probe ultrafast spectroscopy）在低至液氦溫區(qū)（10K）的實(shí)驗(yàn)研究。該技術(shù)覆蓋了所有相關(guān)能量尺度范圍，可用于研究二維系統(tǒng)中的關(guān)聯(lián)電子效應(yīng)、相變材料、電子輸運(yùn)現(xiàn)象以及導(dǎo)電氧化物界面等基礎(chǔ)物理問(wèn)題。

圖1. Neaspec品牌的低溫近場(chǎng)光學(xué)顯微成像與光譜系統(tǒng)cryo-neaSCOPE

低溫散射型掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微技術(shù)（cryogenic s-SNOM）在閉環(huán)循環(huán)制冷系統(tǒng)帶來(lái)的強(qiáng)烈振動(dòng)環(huán)境下，仍需要保持極高的干涉儀穩(wěn)定性（即精確維持探針-樣品與參考光路之間的相對(duì)距離）。Neaspec研發(fā)的cryo-neaSCOPE能夠在極低溫條件仍然有良好的性能表現(xiàn)，其核心參數(shù)如下：

• 低溫下近場(chǎng)光學(xué)空間分辨率：低溫條件下10-30 nm

• 低溫樣品溫度控制范圍：10-300K

• 低溫下掃描區(qū)域范圍：25 μm×25 μm

• 低溫下AFM噪聲水平：優(yōu)于0.1 nm

• 低溫條件下可調(diào)光學(xué)范圍：可見(jiàn)光、紅外至太赫茲

•  

圖2. 低溫近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡內(nèi)部光路、低溫原子力顯微鏡、高精度低溫位移臺(tái)設(shè)計(jì)示意圖

德國(guó)attocube公司研發(fā)了特殊的振動(dòng)隔離系統(tǒng)，可在納米級(jí)精度范圍內(nèi)保持所有s-SNOM光學(xué)元件之間的光程差穩(wěn)定，從而即使在可見(jiàn)光波段也能實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量的干涉測(cè)量。其設(shè)計(jì)的雙面拋物鏡提供兩個(gè)光學(xué)端口，支持從太赫茲到紅外再到可見(jiàn)光的寬波段樣品檢測(cè)。結(jié)合頂部物鏡通道，該系統(tǒng)在低溫環(huán)境下（如太赫茲納米成像、泵浦-探測(cè)、寬場(chǎng)顯微術(shù)、共聚焦拉曼等）實(shí)現(xiàn)了最大程度關(guān)聯(lián)顯微技術(shù)靈活性。超低振動(dòng)恒溫器還可實(shí)現(xiàn)與neaspec室溫系統(tǒng)相媲美的高質(zhì)量低溫原子力顯微鏡（cryo-AFM）測(cè)量。

neaspec低溫s-SNOM系統(tǒng)采用非對(duì)稱邁克爾遜干涉儀設(shè)計(jì)，其特殊之處在于將低溫腔體集成于干涉儀的一個(gè)光路臂中。該低溫真空腔體內(nèi)集成了聚焦光學(xué)系統(tǒng)、原子力顯微鏡（AFM）及樣品臺(tái)，可在室溫至9K的精確溫控范圍內(nèi)工作。系統(tǒng)工作時(shí)，外部光源的光束被聚焦于AFM探針尖端 ——該探針同時(shí)作為光學(xué)天線，在其頂點(diǎn)處產(chǎn)生強(qiáng)局域光場(chǎng)熱點(diǎn)。通過(guò)近場(chǎng)相互作用，該熱點(diǎn)會(huì)調(diào)制探針散射特性，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)樣品的納米級(jí)局域探測(cè)。其干涉檢測(cè)技術(shù)可無(wú)背景地記錄探針散射光的相位和振幅信息，這些參數(shù)直接關(guān)聯(lián)樣品的局部反射率與吸收特性。AFM系統(tǒng)超卓的熱穩(wěn)定性支持對(duì)同一樣品區(qū)域進(jìn)行重復(fù)成像，使得研究人員能夠監(jiān)測(cè)溫度變化下樣品光學(xué)、電學(xué)或化學(xué)響應(yīng)的演變過(guò)程，例如為金屬-介電相變等現(xiàn)象提供納米尺度的研究手段。

研究亮點(diǎn)

1. 發(fā)現(xiàn)非雙曲頻段的雙曲極化激元

團(tuán)隊(duì)選擇四方晶系YVO4晶體作為載體（圖2）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，即使在晶體的介電張量分量ε∥和ε⊥同為負(fù)值的非雙曲頻段，該材料表面仍可支持雙曲型聲子極化激元的傳播。界面處滿足特定的表面波共振條件（﹣ε1＜ε⊥＜0且ε∥＜ε12/ε⊥＜0），這使得電磁場(chǎng)僅沿一個(gè)方向傳播，在面內(nèi)呈現(xiàn)雙曲型等頻輪廓。

圖3. 非雙曲材料釩酸釔晶體表面雙曲極化激元的近場(chǎng)實(shí)驗(yàn)示意圖和釩酸釔晶體中雙曲極化激元實(shí)空間成像

通過(guò)散射型近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡（s-SNOM）在895 – 905 cm-1頻段直接觀測(cè)到雙曲波前（圖3 c-e），其開口角α隨頻率增大而減?。?98cm-1 時(shí)α=51°，902cm-1 時(shí)α=33°）。

2.  溫度驅(qū)動(dòng)的光學(xué)拓?fù)湎嘧?/strong>

研究突破性實(shí)現(xiàn)了原位動(dòng)態(tài)調(diào)控：通過(guò)降溫（300K→150K），釩酸釔晶體介電常數(shù)發(fā)生藍(lán)移（圖4a），誘導(dǎo)極化激元發(fā)生從橢圓→雙曲的原位光學(xué)拓?fù)滢D(zhuǎn)變。相變過(guò)程：在220K時(shí)，894cm^-1處為橢圓波前（圖4d），900cm^-1處過(guò)渡為無(wú)衍射的“準(zhǔn)直模式”（圖4e），905cm^-1處演化為雙曲波前（圖4f）。長(zhǎng)程傳播：低溫下極化激元傳播距離顯著提升，150 K時(shí)橢圓極化激元傳播距離達(dá)59 μm，群速度最高達(dá)0.076c，與傳統(tǒng)材料如α-MoO₃和 hBN相比，其傳播距離提升了約一個(gè)數(shù)量級(jí)，群速度則相較于α-MoO₃提高了近兩個(gè)數(shù)量級(jí)。

圖4. 基于釩酸釔晶體的溫度（300K-150K）驅(qū)動(dòng)光學(xué)拓?fù)滢D(zhuǎn)變

實(shí)驗(yàn)通過(guò)低溫近場(chǎng)掃描光學(xué)顯微鏡(cryo-SNOM)技術(shù)，直接觀察了YVO₄晶體表面的雙曲表面極化激子的波前。實(shí)驗(yàn)中使用了直徑為1.2 μm的金盤天線作為光學(xué)納米天線，激發(fā)高度局域的表面波。實(shí)驗(yàn)中使用了連續(xù)波中紅外量子級(jí)聯(lián)激光器（波長(zhǎng)范圍為890-905cm^-1），并且配備了低溫散射型掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡(cryo-neaSCOPE, attocube systems GmbH)，在不同溫度(室溫、220K和150K)下，測(cè)量YVO4晶體表面的近場(chǎng)振幅圖像，并通過(guò)調(diào)整紅外光的頻率觀察雙曲表面極化激子的波前變化。實(shí)驗(yàn)還發(fā)現(xiàn)，隨著溫度的降低，雙曲表面極化激子的傳播長(zhǎng)度顯著增加。在150K時(shí)，橢圓極化子的傳播長(zhǎng)度達(dá)到59 μm，而平坦色散極化子的傳播長(zhǎng)度達(dá)到48 μm，顯示出低損耗和長(zhǎng)距離傳播的特性。

3. 納米尺度光場(chǎng)操控優(yōu)勢(shì)

圖5. 非雙曲材料中雙曲聲子極化激元（hSPhPs）的溫度依賴傳播特性

基于低溫近場(chǎng)掃描光學(xué)顯微鏡(cryo-SNOM)技術(shù)，能夠?qū)崿F(xiàn)在納米尺度光場(chǎng)操控優(yōu)勢(shì)，其優(yōu)點(diǎn)總結(jié)如下：

1）高壓縮比：光場(chǎng)波長(zhǎng)壓縮至激發(fā)波長(zhǎng)的1/40

2）低損耗：低溫下壽命高達(dá)55.5 ps

2）原位可控：通過(guò)頻率/溫度精確調(diào)控能量傳播方向

應(yīng)用及展望：

此項(xiàng)工作顛覆了“雙曲極化激元僅存于雙曲材料”的傳統(tǒng)認(rèn)知，提出“非雙曲極化激元”新范式。

動(dòng)態(tài)光控技術(shù)：溫度調(diào)控可實(shí)時(shí)切換極化激元拓?fù)鋺B(tài)，為可重構(gòu)納米光子電路提供基礎(chǔ)。

新型光學(xué)器：低損耗長(zhǎng)程傳播特性適用于紅外傳感、分子檢測(cè)及量子互連等場(chǎng)景。

跨材料拓展：團(tuán)隊(duì)在4H-SiC等材料中驗(yàn)證了普適性，未來(lái)可延伸至聲學(xué)、微波領(lǐng)域。

該研究結(jié)果通過(guò)澄清雙曲型色散和雙曲型晶體并非實(shí)現(xiàn)雙曲極化激元的必要條件，顯著拓展了雙曲型納米光學(xué)的應(yīng)用邊界。在釩酸釔晶體的非雙曲頻段內(nèi)，我們觀測(cè)到雙曲聲子極化激元的存在，其表現(xiàn)出低損耗、長(zhǎng)傳播距離與長(zhǎng)壽命等特性。進(jìn)一步地，通過(guò)簡(jiǎn)便地調(diào)控入射紅外光頻率與環(huán)境溫度，可在原位實(shí)現(xiàn)雙曲聲子極化激元從橢圓色散向雙曲色散的光學(xué)拓?fù)滢D(zhuǎn)變，免去了復(fù)雜的微納制造工藝。此外，該雙曲極化激元的拓展條件與溫度驅(qū)動(dòng)的色散工程，顯著提升了對(duì)極化激元波長(zhǎng)與群速度的精細(xì)調(diào)控能力，展現(xiàn)出高靈敏度和快速響應(yīng)的調(diào)制特性。該機(jī)制為增強(qiáng)光-物質(zhì)相互作用與推動(dòng)雙曲極化激元技術(shù)的發(fā)展提供了新的物理路徑與工程手段。

相關(guān)參考文獻(xiàn)：

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