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同濟大學(xué)構(gòu)建MFC-MS質(zhì)譜新技術(shù) 解析析氧反應(yīng)動力學(xué)過程

2025年09月16日 11:47:21 來源:化工儀器網(wǎng) 作者:宋池 點擊量:6277

近日,同濟大學(xué)王穎教授團隊在《自然·通訊》發(fā)表論文,提出了一種基于微流體控制技術(shù)的多組分強制對流原位電化學(xué)質(zhì)譜技術(shù)(MFC-MS),實現(xiàn)了對電化學(xué)擴散層中吸附氧(*O)轉(zhuǎn)化路徑的精確追蹤。

  近日,同濟大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院王穎教授團隊在《自然·通訊》(Nature Communications)上發(fā)表題為“Adsorbed oxygen dynamics at forced convection interface in the oxygen evolution reaction”的研究論文。該研究提出了一種基于微流體控制技術(shù)的電化學(xué)擴散層組分調(diào)控策略,開發(fā)出多組分強制對流原位電化學(xué)質(zhì)譜技術(shù)(MFC-MS),為揭示電化學(xué)中間體轉(zhuǎn)化路徑提供了新方法。
 

 

  析氧反應(yīng)是電催化過程中常見的陽極反應(yīng)。調(diào)控電化學(xué)界面中的吸附氧(*O)被認(rèn)為是降低該反應(yīng)過電位的有效途徑,但不同*O轉(zhuǎn)化路徑對過電位的具體貢獻尚不明確。針對這一問題,研究團隊設(shè)計了一種以微通道電化學(xué)池為核心的技術(shù)平臺,結(jié)合原位電化學(xué)質(zhì)譜與程序化流體控制系統(tǒng),實現(xiàn)了對擴散層中吸附態(tài)氧和游離水同位素豐度的精確控制。
 
  該技術(shù)利用光刻工藝制備微流控芯片,將電化學(xué)反應(yīng)區(qū)域限制在500微米厚的極薄液層內(nèi)。低雷諾數(shù)條件下,電解液呈穩(wěn)定層流運動,使研究人員能夠在循環(huán)伏安掃描過程中快速切換游離水的同位素組成(如H?¹?O與H?¹?O),從而構(gòu)建具有特定覆蓋度的*O標(biāo)記界面。
 
  通過類溶出伏安法,團隊實現(xiàn)了對*O轉(zhuǎn)化過程的追蹤。實驗表明,在H?¹?O預(yù)氧化標(biāo)記后切換至H?¹?O電解液并進行陽極極化時,不同質(zhì)荷比的氧氣分子(³?O?、³?O?、³²O?)分階段析出,證實了界面吸附氧參與反應(yīng)路徑。穩(wěn)定同位素分析進一步表明氧氣中的¹?O來源于界面氧物種。此外,甲醇氧化實驗也驗證了界面氧物種的生成。
 
  研究通過氧分子異常分餾現(xiàn)象建立了法拉第過程與特定O轉(zhuǎn)化路徑的關(guān)聯(lián)。實驗數(shù)據(jù)表明,在鉑電極表面達到全覆蓋時,O耦合反應(yīng)對過電位的貢獻可達48%。研究還發(fā)現(xiàn),通過平衡O生成與轉(zhuǎn)化(尤其是O耦合路徑)可進一步降低析氧反應(yīng)的過電位。
 
  該研究為電催化中間體轉(zhuǎn)化過程的跟蹤提供了新思路,對高性能電催化界面設(shè)計具有指導(dǎo)意義。
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