分子OMAL歐瑪爾開(kāi)關(guān)多刺激響應(yīng)及應(yīng)用
分子OMAL開(kāi)關(guān)作為具有刺激響應(yīng)的功能分子，在材料、化學(xué)以及生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域都有著巨大的應(yīng)用前景，因此一直是科學(xué)家們研究的熱點(diǎn)。其中有機(jī)變色分子OMAL開(kāi)關(guān)，以螺環(huán)吡喃類分子為代表，由于其開(kāi)/關(guān)環(huán)前后分子構(gòu)型、體積、偶極變化較大，尤其是它的電子吸收光譜會(huì)發(fā)生較大移動(dòng)而伴隨著明顯的顏色變化，這使得它們?cè)谥T多領(lǐng)域有著應(yīng)用前景。

分子OMAL歐瑪爾開(kāi)關(guān)多刺激響應(yīng)及應(yīng)用
因此，基于性質(zhì)更優(yōu)良的新型分子OMAL開(kāi)關(guān)，開(kāi)發(fā)更多綠色、環(huán)保的刺激方式來(lái)調(diào)控分子開(kāi)/關(guān)環(huán)，進(jìn)而拓展分子OMAL開(kāi)關(guān)在環(huán)境監(jiān)測(cè)及綠色顯示方面的應(yīng)用，具有十分重要的理論和現(xiàn)實(shí)意義。詳細(xì)研究了吲哚并[2,1-b]噁唑啉分子在CO2調(diào)控下的可逆開(kāi)/關(guān)環(huán)行為及機(jī)理，并將其應(yīng)用于CO2捕獲及可視化檢測(cè)。首先，我們考察了不同取代基對(duì)吲哚并[2,1-b]噁唑啉分子在CO2刺激下的開(kāi)環(huán)速度及顏色變化的影響。隨后，利用紫外-可見(jiàn)吸收光譜、質(zhì)譜、原位一維和二維核磁共振技術(shù)，尤其是碳擴(kuò)散核磁技術(shù)，詳細(xì)研究并確定了CO2調(diào)控吲哚并[1,2-b]噁唑啉分子開(kāi)/關(guān)環(huán)的機(jī)理?；谄溟_(kāi)環(huán)構(gòu)型與CO2間共價(jià)鍵動(dòng)態(tài)形成與斷開(kāi)的原理，我們展示了吲哚并[1,2-b]噁唑啉分子在低（或零）耗能CO2可逆捕獲與釋放方面的應(yīng)用。這種動(dòng)態(tài)共價(jià)捕獲CO2的方法，為更多低能耗可逆捕獲與釋放CO2方法的開(kāi)發(fā)提供了新思路?；诜肿覱MAL開(kāi)關(guān)*的顏色變化，我們進(jìn)一步展示了吲哚并[2,1-b]噁唑啉分子在可視化CO2含量檢測(cè)方面的應(yīng)用。這種可視化方法不需要任何額外的儀器設(shè)備，用肉眼觀察即可，特別適用于沒(méi)有或不方便安裝儀器設(shè)備或電源輸出的偏遠(yuǎn)地區(qū)或密閉場(chǎng)所。我們?cè)敿?xì)研究了吲哚并[2,1-b]噁唑啉分子OMAL開(kāi)關(guān)在水刺激下的可逆開(kāi)/關(guān)環(huán)性質(zhì)（稱為水致變色）及機(jī)理。通過(guò)紫外-可見(jiàn)吸收光譜及核磁共振譜，證明了水可以類似于光/熱或酸/堿刺激，實(shí)現(xiàn)可逆可控地調(diào)節(jié)吲哚并[2,1-b]噁唑啉分子開(kāi)環(huán)與關(guān)環(huán)構(gòu)型的比例。通過(guò)對(duì)染料分子濃度、所用溶劑、PEG的用量及分子量、以及保濕添加劑等條件的考察和優(yōu)化，目前我們制備的水寫紙，通過(guò)噴水打印的字跡可以保持22小時(shí)，每張水寫紙可重復(fù)使用50次以上?；诓煌乃伦兩玖县?fù)載的水寫紙，可以得到不同顏色的噴水打印顯示。通過(guò)細(xì)胞毒性實(shí)驗(yàn)和動(dòng)物急毒實(shí)驗(yàn)，初步證明這些染料基本無(wú)毒性。通過(guò)粗略保守的估算，噴水無(wú)墨打印的成本僅約為噴墨打印成本的百分之一。雖然目前我們的噴水打印字跡保留時(shí)間還不能滿足人們長(zhǎng)時(shí)閱讀的需要，但是這種噴水打印技術(shù)為人類所倡導(dǎo)的“綠色生活、綠色打印”提供了一個(gè)很好的方向，同時(shí)也會(huì)激發(fā)人們開(kāi)發(fā)更多、更好的可重復(fù)書(shū)寫材料，以促進(jìn)人類的可持續(xù)發(fā)展。

分子OMAL歐瑪爾開(kāi)關(guān)多刺激響應(yīng)及應(yīng)用
總之，本論文分別基于動(dòng)態(tài)共價(jià)作用和非共價(jià)作用，開(kāi)發(fā)了兩種新型的調(diào)控吲哚并[1,2-b]噁唑啉分子開(kāi)/關(guān)環(huán)的刺激方式——二氧化碳和水，并基于這兩種新型刺激方式的*性，拓展了分子OMAL開(kāi)關(guān)在環(huán)境監(jiān)測(cè)及資源循環(huán)利用方面的應(yīng)用。